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研究成果:《Journal of Hazardous Materials》报道了课题组李根等同学关于结合金属纳米颗粒的氮化硼气凝胶用于碘捕获和检测的多功能平台的论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心李根等在期刊《Journal of Hazardous Materials》上发表题为:《Boron nitride aerogels incorporated with metal nanoparticles: Multifunctional platforms for iodine capture and detection》的研究论文。
核能作为一种很有发展前景的能源,由于其清洁、高效、成本相对较低的固有优势,已经显示出取代传统化石燃料的能力。随着化石燃料的枯竭,预计未来对核能的需求将会增加。然而,近年来放射性污染问题日益受到重视,成为核能发展的障碍。在各种形式的污染中,放射性碘,特别是I129和I131,是核工业特别关注的问题。尽管氮化硼气凝胶作为多功能碘吸附剂的潜力已被证明,但迄今为止在这一领域的研究还很有限。
河北工业大学氮化硼材料研究中心李根等同学采用金属诱导、超声辅助和原位转化法制备了金属修饰的氮化硼气凝胶,其首先通过向由0.075mol H3BO3和0.025molC3N6H6溶解于240mL去离子水中形成的前驱体溶液中加入加入含Cu2+/Ag+的溶液,形成大量白色絮状沉淀,再经超声冻干、热处理得到得到金属改性BN气凝胶(BN-Cu/BN-Ag)。研究表明BN-Cu气凝胶和BN-Ag气凝胶表现出超高的碘吸附能力,分别达到1739.8 wt%和2234.13 wt%,是迄今为止报道的碘吸附材料中最高的。与纯BN气凝胶相比,其机械性能也显着提高。该成果发表在Journal of Hazardous Materials 460 (2023) 132481上。
研究成果:《Ceramics International》报道了课题组朱建波等同学关于构建具有强疏水性和高传热性能的BN/BN复合气凝胶的论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心朱建波等在期刊《Ceramics International》上发表题为:《Constructing BN/BN composite aerogels with strong hydrophobic properties and improved heat transfer capability》的研究论文。
氮化硼(BN)气凝胶材料是一类由微纳米级六方BN (h-BN)结构组装而成的三维轻质材料。BN气凝胶结合了h-BN材料的电绝缘性、热稳定性、疏水性、强吸附性和优异的化学惰性等优良性能,以及气凝胶的低密度、高孔隙率和独特的分层多孔网络结构等特点。许多研究者对氮化硼复合气凝胶的制备进行了研究,但对BN/BN复合气凝胶的研究还很有限。
河北工业大学氮化硼材料研究中心朱建波等同学通过在超声辅助冷冻干燥热解法制备BN气凝胶的基础上,将AB真空浸渍到BN气凝胶中,形成独特的AB/BN复合气凝胶。经过高温热解,可以得到一种新的多功能复合材料,即BN/BN复合气凝胶。与已有报道的BN/BN复合气凝胶相比,所制备的BN/BN复合气凝胶具有优越的BN性能。TG结果表明,BN/BN-150和BN/BN- 200气凝胶在氮气气氛下加热至1100◦C时,热稳定性良好,重量损失仅为3.4%和2.4%。而且表现出较好的传热能力和疏水性,该成果发表在Ceramics International 49 (2023) 23538–23545上。
不同BN/BN复合气凝胶的TEM图像:(a) BN气凝胶,(b) BN/BN-50, (c) BN/BN-100, (d) BN/BN-150, (e) BN/BN-200;
(f - j)不同样品对应的HRTEM图像:(f) BN气凝胶,(g) BN/BN-50, (h) BN/BN-100, (i) BN/BN-150, (j) BN/BN-200。
研究成果:《Materials Research Bulletin》报道了课题组王运生等同学关于利用多孔BN与Zn/Co-ZIF构筑Type Ⅱ型异质结复合催化剂用于光催化CO2还原的论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心硕士生王运生等同学在期刊《Materials Research Bulletin》上发表题为《Formation of p-BN@Zn/Co-ZIF Hybrid Materials for Improved Photocatalytic CO2 Reduction by H2O》的研究论文。
通过太阳能将CO2转化为高附加值化学品,对CO2减排和缓解能源危机具有重要意义。然而开发用于光催化CO2还原的高活性催化剂依旧是一个巨大的挑战,大多数催化剂都存在载流子复合率高、CO2捕获能力差等问题。
河北工业大学氮化硼材料研究中心王运生等同学通过整合多孔氮化硼(p-BN)和双金属沸石咪唑框架(Zn/Co-ZIF),成功制备了一系列p-BN@Zn/Co-ZIF复合材料。所制备的复合材料具有较高的比表面积和孔隙率,因此可以有效地捕获和活化二氧化碳。同时,通过p-BN和Zn/Co-ZIF的协同作用,形成了Type II型异质结结构,促进了光生电荷载体的快速分离和转移。因此,p-BN@Zn/Co-ZIF的光催化二氧化碳还原活性明显增强。特别是CO的产率高达152.2μmol∙g-1,比纯Zn/Co-ZIF增加了6.68倍,CO在总产物中的选择性达到93.57%。考虑到p-BN和Zn/Co-ZIF的化学和结构可调性,预计p-BN@Zn/Co-ZIF复合材料的优良光催化能力将进一步应用于更广泛的太阳能燃料合成领域。该成果发表在Materials Research Bulletin (2022) 111867。
DOI: 10.1016/j.materresbull.2022.111867。
研究成果:《Journal of Power Sources》报道课题组杨雪同学关于多孔氮化硼纳米纤维负载CuCo颗粒催化氨硼烷水解制氢的论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心杨雪等在《Journal of Power Sources》上发表题为《CuCo binary metal nanoparticles supported on boron nitride nanofibers as highly efficient catalysts for hydrogen generation from hydrolysis of ammonia borane》的研究论文。
氨硼烷(NH3BH3,简称AB)由于其高H2储存密度(19.6 wt%)已成为理想的H2储存材料之一。水解是从AB释放H2的最有效方式,有效催化剂的开发已成为催化AB产生H2领域的关键问题之一。到目前为止,已开发出各种非贵金属过渡金属(Cu,Co,Ni等)作为催化AB水解的替代贵金属的催化剂。然而,过渡金属在纳米尺寸时会发生聚集,掩盖活性位点,从而削弱它们的催化活性。因此,寻找合适的载体是改善催化剂催化效果的关键因素。多孔氮化硼不仅具有多孔材料的特性,如高比表面积和大孔体积,而且还具有h-BN材料的优异特性,包括高导热性,化学惰性和高抗氧化性。与多孔碳类似物相比,多孔BN的优异化学稳定性有利于它们作为催化剂载体时的循环性能。而且,特征sp2 B-N键可能有助于纳米组分的稳定。此外,Neiner D等人报道,h-BN的存在可以降低AB水解反应的诱导时间和H2释放的放热。因而多孔氮化硼可以是用于支持活性过渡金属物质以催化AB水解产生H2的合适载体。
通过简单的浸渍还原方法成功地合成了Cu0.4Co0.6/BNNFs催化剂。平均直径为7.2 nm的金属纳米颗粒均匀地分散在氮化硼纳米纤维(BNNFs)上。由于Cu和Co物质的协同作用及颗粒在BNNFs上的高分散性,制备的催化剂在催化氨硼烷水解制氢方面展现出了优异的催化活性。同时,催化剂活性受金属元素含量和金属负载量的影响。在制备的催化剂中,Cu0.4Co0.6/BNNFs催化剂(颗粒负载量为15.6 wt%)的氢气生成速率为3387.1 mL min-1 g-1,总周转频率值为8.42 mol H2 (mol cat)-1 min-1,活化能为21.8 kJ mol-1,甚至低于贵金属催化剂的活化能。并且通过理论计算详细地解释了CuCo二元金属的协同效应,证实了h-BN载体与CuCo二元金属之间存在强烈的相互作用,从而提高了催化剂的催化活性。该研究表明多孔氮化硼在催化氨硼烷制氢领域具有广阔的应用前景。该成果发表在J. Power Sources (2019) 135-143上,DOI: 10.1016/j.jpowsour.2019.05.038。
唐成春教授入选爱思唯尔(Elsevier)2021“中国高被引学者”榜单
2022年4月14日,全球性信息分析机构爱思唯尔(Elsevier)发布了2021“中国高被引学者”(Highly Cited Chinese Researchers)榜单。课题组唐成春教授入选该榜单。
2021爱思唯尔“中国高被引学者”榜单以全球权威的引文与索引数据库——Scopus作为中国学者科研成果的统计来源,采用软科(上海软科教育信息咨询有限公司)设计的遴选方法,最终得到4701名各学科最具全球影响力的中国学者。“高被引学者”是指作为第一作者和通讯作者发表论文的被引总次数在本学科所有中国(大陆地区)的研究者中处于顶尖水平,表明该学者在所研究领域具有世界级影响力,其科研成果为本领域的发展作出了突出贡献。
唐成春,博士生导师,“六方氮化硼制备及其应用关键技术”教育部创新团队带头人,河北省微纳氮化硼材料重点实验室主任,河北省省管优秀专家,河北省“百人计划”特聘教授,河北省有突出贡献的中青年专家,河北省“杰出专业技术人才”,获河北省自然科学奖一等奖项,兼任中国电子学会电子材料分会副主任委员、应用磁学分会副主任委员、中国机械学会材料分会理事。作为主持并参与包括“973”计划、国家自然科学基金、河北省自然科学基金重点项目、河北省杰出青年基金在内的二十余项国家级、省部级科学基金项目。共发表包括《Nature》、《Angew. Chem. Int. Ed.》、《Nano Lett.》、《Adv. Mater.》、《J. Am. Chem. Soc.》、《Chem. Comm.》等在内的SCI学术论文440余篇,已发布及获得知识产权专利七十余项。
研究成果:《Chemical Engineering Journal》报道课题组用于碘污染物吸附的氮化硼纤维自组装泡沫工作
21世纪,核能以其安全,高效,价格低廉等优势而逐步成为传统化石燃料的替代能源。然而,核燃料产生的放射性碘具有高挥发性,半衰期长(129-152万年),易于在甲状腺富集并影响生物代谢等原因成为核事故中最大的隐患之一。碘的捕获和储存对于碘应用以及防控放射性碘泄漏都具有重要意义。目前,吸附被认为是最有效的碘捕获手段之一。到目前为止,已有多种用于捕获碘蒸气的多孔材料如沸石、活性炭、金属有机骨架、多孔有机笼等被开发出来。尽管目前已开发的多孔材料都显示出较高的碘吸附量,但是它们相对较差的热稳定性或化学稳定性会限制其实际应用,尤其是在恶劣环境下的长期服役。还值得注意的是,大多数碘吸附材料都是以粉末形式存在。由于粉末状吸附剂具有轻质且难以长时间稳定存在的特性,因此,考虑到核工业的实际工作环境时,很难对粉末材料进行实际应用。河北工业大学材料学院黄阳教授等人,成功制备出一种用于放射性碘吸附的氮化硼纤维自组装泡沫材料。具体制备方法如下:将硼酸和三聚氰胺以摩尔比例3:1溶解于去离子水中。混合溶液加热至95℃并保温4小时。随后,溶液转移至超声装置中并在高频超声下降温(降温速率 1℃/min)得到含硼和氮元素的分子结晶体。在这之后,将得到的固液混合物放入冷冻抽干机得到由密胺二硼酸纤维构成的三维块体。最终经过1100℃热解,密胺二硼酸块体原位转化为氮化硼泡沫。材料表征及实验结果表明:氮化硼泡沫对碘蒸汽的吸附量可以达到自身质量的212%。而其对正己烷溶液中的碘的吸附动力学曲线与伪二阶吸附动力学模型吻合,吸附等温线与弗兰德里奇模型吻合。此外,由于氮化硼泡沫具有出色的化学稳定性和热稳定性,可以通过在乙醇溶液中浸泡洗涤,或在氮气气氛下800℃热处理2小时来实现碘的解吸和氮化硼泡沫吸附剂的回收。该成果已发表在Chem. Eng. J., 382 (2020) 122833.
研究成果:《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》报道了课题组张豪等同学关于利用多孔BN纳米纤维作为功能载体锚定Pd纳米颗粒用于电催化甲酸氧化的论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心硕士生张豪等同学在期刊《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》上发表题为《Pd nanoparticles anchored on porous boron nitride nanofibers as highly active and stable electrocatalysts for formic acid oxidation》的研究论文。
直接甲酸燃料电池(DFAFCs)由于其高开路电压、高安全可靠性和低燃料透过作用被认为是便携式电子产品和混合动力汽车的绿色电源。开发DFAFCs的一大挑战是开发一种高效的甲酸阳极电氧化催化剂。使用载体负载的钯纳米颗粒(Pd NPs)催化剂能够在低过电位下催化甲酸通过直接脱氢途径氧化,表现出巨大的应用潜力。然而,在重复循环或高电位条件下,传统碳载体材料的腐蚀严重影响催化剂的催化活性和稳定性。近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心张豪等同学使用多孔BN纳米纤维作为功能载体锚定Pd纳米颗粒,成功制备了独特的Pd/BNNFs复合催化剂。得益于BNNFs的高比表面积和丰富的孔隙结构,具有超小尺寸(~2.32nm)的Pd NPs均匀、稳定地分散在载体表面。所开发的Pd/BNNFs复合催化剂对电催化甲酸氧化反应(FAOR)具有良好的催化活性和稳定性,其质量活性为725 mA mg-1Pd,并且具有很低的起始电位(约0.12 V)。该研究表明,BNNFs可作为DFAFCs阳极催化剂的理想载体,为BN材料在能量转换中的应用提供了新的思路。该成果发表在Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects 646 (2022) 128947。
DOI: 10.1016/j.colsurfa.2022.128947。
研究成果:《ACS Applied Nano Materials》报道胺基功能化多孔氮化硼纳米纤维负载AuPd双金属纳米粒子催化甲酸脱氢的论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心的学生郭贝贝在黄阳教授的指导下在《ACS Applied Nano Materials》上发表题为《Bimetallic AuPd Nanoparticles Loaded on Amine-Functionalized Porous Boron Nitride Nanofibers for Catalytic Dehydrogenation of Formic Acid》的研究论文。
甲酸具有无毒害、易于保存和运输、常温常压下稳定的优点,是一种具有潜力的储氢载体。储存在甲酸中的氢气可以在催化剂的作用下释放出来生成H2和CO2,但是也可能存在甲酸脱水的副反应,从而生成CO和H2O。纳米颗粒由于能暴露能多活性位,所以通常有较高的活性,然而纳米尺度下的颗粒拥有较高的表面能,易发生团聚,导致催化剂的性能变差。将载体引入纳米催化剂中用于分散纳米粒子,制备复合催化剂是一种有效改善催化剂催化性能的策略。因此,制备具有高选择性和活性的催化剂用于催化甲酸脱氢十分必要。
本项研究中,采用胺基功能化的多孔氮化硼纳米纤维作为载体,通过浸渍还原法制备了对催化甲酸脱氢具有100% 氢气选择性、TOF值为1181.1 h-1的复合催化剂。实验结果表明胺基功能化的BNNFs在制备小粒径的AuPd和促进甲酸脱氢反应中起到了十分重要的作用。
催化剂的制备及其催化甲酸脱氢可能存在的反应路径
研究成果:《ACS Applied Nano Materials》报道课题组硕士生李洪宇等人关于快速高温热解密胺二硼酸前驱体气制备氮化硼气凝胶材料的论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心硕士生李洪宇等人在《ACS Applied Nano Materials》期刊上发表了题为《Synthesis of Nanostructured Boron Nitride Aerogels by Rapid Pyrolysis of Melamine Diborate Aerogels via Induction Heating: From Composition Adjustment to Property Studies》的研究论文。
氮化硼(BN)气凝胶是一类由一维或二维BN结构单元构成的三维块体材料。该材料兼具了BN优异的物理化学性能(例如:化学稳定性、热稳定性等),同时三维多孔网络结构使其具有良好的结构稳定性与机械性能,使其在催化剂载体、环境修复以及传感等领域具有较大的应用潜力。然而,由于缺乏大尺寸、高质量BN气凝胶的高效合成方法,大大制约了BN气凝胶的实际应用。目前,已经报道了通过将二维BN纳米片和有机物聚合物进行交联、合成碳气凝胶或者石墨烯气凝胶然后进行模板取代以及在泡沫镍模板上直接进行化学气相沉积等方法来解决其合成的材料质量低、产率低以及尺寸小等问题,但仍存在过程复杂或操作工艺要求高、尺寸受模板限制等挑战。
本工作设计了一种操作过程简便、热解时间短,所合成的材料质量高的BN气凝胶合成策略。通过感应加热的方式,快速高温热解三聚氰胺二硼酸盐气凝胶前驱体合成了纤维自组装的BN气凝胶。BN气凝胶主要由一维多孔BN微纤维组成,快速升温和超高温诱导热解大大缩短了BN纳米晶的生长时间,保了持BN纤维结构单元的纯度、结晶度和纳米结构特征。所制备的BN气凝胶具有优异的综合性能,包括极好的热稳定性和抗氧化性(高达900℃)、优异的机械性能、电绝缘性和高温弹性。由于纳米结构纤维交织的独特结构、高孔隙率和低密度,BN气凝胶还具有良好的隔热性能。在低热解电压下制备的BN气凝胶在催化、储能、储氢和二氧化碳捕获方面有很大的潜力,而在高热解电压下获得的气凝胶则适用于恶劣的工作环境,如航空阻燃绝缘层。此外,利用感应炉开发的快速高温热解工艺将在制备其它具有高结晶度和高纯度的BN基体材料的研究中发挥重要作用。该成果发表在ACS Applied Nano Materials, 2021, 4(12): 13788-13797。
DOI: 10.1021/acsanm.1c03183。
(a)BN气凝胶的合成过程示意图;(b)用于密胺二硼酸气凝胶前体高温热解的垂直感应炉示意图;(c)在不同的加热电压下测量的感应炉的温度与时间的关系曲线。
研究成果:《Ceramics International》报道了课题组缑健等同学关于多孔氮化硼纤维的致密化和造粒用于有效吸附二氧化碳的论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心缑健等在期刊《Ceramics International》上发表题为:《Densification and Pelletization of Porous Boron Nitride Fibers for Effective CO2 Adsorption》的研究论文。
近年来,由于多孔BN具有多种卓越的物理化学特性而在CO2吸附领域受到越来越多学者们的关注。目前开发的多孔BN吸附剂大多以粉末形式存在,不适合工业应用。粉末吸附剂在高压气流中很容易被吹走,不利于实现气体的动态吸附。
河北工业大学氮化硼材料研究中心缑健等同学开发了一种独特的二氯甲烷辅助沉淀、挤出和热解工艺,用于高产率合成BN颗粒。通过二氯甲烷辅助析出密胺二硼酸(M·2B)沉淀,再经过挤压和热处理工艺合成圆柱状BN颗粒。在不使用任何聚合物粘合剂的情况下,用该方法可获得具有高长径比的多孔BN纤维,BN纤维之间相互交叉并组装成宏观颗粒。 BN颗粒在273 K和1 bar下的CO2吸附量可达3.58 mmol g-1。BN颗粒在CO2/N2 二元混合气体中对CO2的选择性计算为20.6,明显高于先前报道的BN吸附剂。本工作为 BN 粉末的致密化和造粒提供了一种新的方法和策略,进一步拓展了 BN 材料在工业废气吸附分离领域中的应用。该成果发表在Ceramics International, 2022, 48(8): 11636-11643。
DOI: 10.1016/j.ceramint.2022.01.021。
研究成果:《Journal of Colloid and Interface Science》报道了课题组于蒙蒙等同学利用溶剂热法并通过表面配体工程制备用于高性能光电探测器的CsPbBr3纳米线的研究论文
近日,河北工业大学氮化硼材料研究中心博士生于蒙蒙等同学在期刊《Journal of Colloid and Interface Science》上发表题为《Surface ligand engineering of CsPbBr3 perovskite nanowires for high-performance photodetectors》的研究论文。
表面配体工程对于制备用于高性能光电探测器的一维(1D)CsPbBr3纳米线具有重要意义。一维全无机CsPbBr3纳米线在制备过程中使用到的传统长链封端配体如油胺(OLA)和油酸(OA)会在纳米线表面形成了电绝缘层,阻碍了光电器件中电荷载流子的有效传输。到目前为止,已报道的通过改变表面配体种类来制备高性能CsPbBr3的工作只涉及到了CsPbBr3量子点(QDs)和CsPbBr3纳米片,而且大部分只是在传统的热注射过程中来替代某种配体(OLA/OA)。但是,至今为止,还从未出现通过表面配体工程来制备高质量CsPbBr3纳米线的工作。最近,河北工业大学材料学院氮化硼材料研究中心于蒙蒙等人通过引入短链配体,包括十二胺/十二酸(C12)、辛胺/辛酸(C8)和己胺/己酸(C6),部分取代长链配体(C18),并通过溶热法成功制备了各种CsPbBr3纳米线。微观结构表征表明,表面配体工程前后的四种纳米线,即C18-CsPbBr3、C12/18-CsPbBr3、C8/18-CsPbBr3和C6/18-CsPbBr3,均具有较高的长径比和纯度。与带有长链封端配体的CsPbBr3相比,带有短链配体的C8/18-CsPbBr3和C6/18-CsPbBr3纳米线在紫外线照射和高温等不利条件下表现出优异的光致发光(PL)性能和稳定性。基于C8/18-CsPbBr3和C6/18-CsPbBr3纳米线构建的光电探测器显示出更好的性能。该工作为制备具有高光学性能、稳定性和电荷输运性的CsPbBr3纳米线提供了新的思路,且制备的CsPbBr3纳米线在光电子器件中具有潜在的应用前景。该成果发表在Journal of Colloid and Interface Science 2022, 608, 2367-2376。
DOI: 10.1016/j.jcis.2021.10.141。